Во время и накануне греческого национально-освободительного восстания 1821 года многие афонские монахи брали в руки оружие и помогали повстанцам материально. С объявлением русско-турецкой войны они устремились на поддержку России и даже потопили три турецких фрегата. Избежать репрессий удалось тогда лишь благодаря заступничеству Константинопольского патриарха.
Восстание 1821 года турки решили потопить в крови. Началась резня и поджоги во многих деревнях Халкидики. В виде исключения, ради спасения жизней тысяч людей, Афон тогда приютил 8.000 женщин и детей и организовал их вывоз в более безопасные области Южной Греции.
Тем временем турки разместили на Афонском полуострове многотысячную армию, избавиться от которой удалось лишь после выплаты значительной контрибуции.
Последствия вторжения были тяжёлыми. Основную часть икон и рукописей удалось надёжно укрыть, но многие монастырские постройки понесли серьёзный ущерб или даже были разрушены. Не удалось избежать заточения и многим инокам: только в тюрьме города Салоники было казнено 62 святогорских монаха.
После ухода турецких войск 10 апреля 1830 положение святогорских монастырей было удручающим. Малое количество монахов, по два-три в каждой обители, разрушенные здания и колоссальные долги.
Вскоре, однако, на Афон стали возвращаться покинувшие Святую Гору иноки. Вместе с собой они привезли и Святые мощи, ценные реликвии и рукописи, спасённые от турецкого нашествия. Многие монастыри вернулись к общежительному устройству.
Следует отметить, что афонские монахи в период греческой национально-освободительной борьбы выступали иногда даже посредниками в переговорах. Так афонский архимандрит Филарет сумел убедить бывших запорожских казаков из Задунайской Сечи, пребывавшей под протекторатом Турции, не участвовать в подавлении восстания и не проливать христианской крови на стороне магометан. В результате около 800 задунайских козаков перешли на сторону России.
XIX век был отмечен ростом русского влияния на Афоне. Обратимся к показательной статистике: в 1883 году на Святой Горе было 2414 монахов греков и 998 русских, а в 1887 на 2653 грека приходилось 2440 выходцев из России. В связи с этим возникли определённые трения, подогреваемые фанатиками с обеих сторон. Авторитетные старцы и подвижники никогда не поддерживали эти распри на межнациональной почве и призывали к единству во Христе. Активным миротворцем был, в частности, знаменитый афонский старец XIX века Хаджи-Георгий.
В результате I Балканской войны Святая Гора обрела долгожданную свободу от иноверного завоевателя. Греческие военные были встречены с ликованием всеми афонитами, но вопрос о дальнейшей судьбе Святой Горы уже не вызывал подобного единодушия.
На Лондонской конферении 1913 года Российская империя предложила объявить Афон независимым государством во главе с Вселенским патриархом, а протекторат над Святой Горой предлагалось разделить поровну между православными странами, имевшими свои монастыри на Афоне (Греция, Россия, Сербия, Болгария и Румыния). Однако такое предложение не устраивало Австро-Венгриию и Англию, которые предложили отдать управление Афоном Греции. Последнее предложение было поддержано греческим правительством и большинством греческих монастырей Афона. Так Кинот Святой Горы созвал экстренное совещание игуменов всех афонских монастырей, на котором было издано постановление, согласно которому афониты признавали своим господином только греческого короля Константина.
Начало I Мировой Войны принесло Афону новую череду проблем. В 1916–17 на Святой Горе появились французские войска, которые жестоко отнеслись к афонских инокам, поместив некоторых из них в лагеря для военнопленных на острове Митилини.